全無機鈣鈦礦量子點(CsPbX3, X = Cl, Br, I)具有優(yōu)異的光電性能，在太陽能電池、發(fā)光二極管以及激光等光電器件中展示出了巨大的應(yīng)用前景。然而，與有機-無機雜化鈣鈦礦材料類似，含有鹵素的全無機鈣鈦礦量子點由于自身晶體結(jié)構(gòu)的不穩(wěn)定性，在高溫或潮濕環(huán)境中與空氣接觸極易分解，極大限制了此種材料的實際應(yīng)用。為此，人們探索了像表面二氧化硅包覆、表面氯化等各種方法來增加其穩(wěn)定性，但是這些方法并不能從根本上解決這一難題。如何大幅提高全無機鈣鈦礦材料穩(wěn)定性的同時并調(diào)控其光電性能，已成為國內(nèi)外眾多科學(xué)家的研究熱點。
 
 　　在國家自然科學(xué)基金、中國科學(xué)院戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技專項、科技部“973”計劃、中國科學(xué)院青年創(chuàng)新促進會等基金的資助下，中科院福建物質(zhì)結(jié)構(gòu)研究所洪茂椿課題組、陳學(xué)元課題組聯(lián)合南京理工大學(xué)教授曾海波課題組，劉永升等科研人員提出了一種簡單而高效的Mn2+取代策略，從穩(wěn)定CsPbX3鈣鈦礦量子點晶格結(jié)構(gòu)的角度出發(fā)，解決全無機鈣鈦礦量子點穩(wěn)定性差的難題。通過密度泛函第一原理計算，研究團隊發(fā)現(xiàn)當CsPbX3鈣鈦礦量子點晶格中的二價基質(zhì)陽離子Pb2+(~1.33 Å)被離子半徑小的Mn2+(~0.97Å)少量取代后，其晶格就會因Mn2+摻雜而收縮。由于Mn-X鍵具有比Pb-X鍵高得多的解離能，這種晶格的收縮就會使得Mn2+摻雜的CsPbX3量子點的形成能(或結(jié)合能)相比于純的量子點有所提高，在一定程度上穩(wěn)定了CsPbX3鈣鈦礦量子點的晶格，從而能夠大幅提高鈣鈦礦量子點的熱穩(wěn)定性、空氣穩(wěn)定性和光電性能。受益于此，研究團隊還發(fā)現(xiàn)基于Mn2+摻雜的CsPbX3量子點構(gòu)建的發(fā)光二極管呈現(xiàn)出了比純量子點發(fā)光二極管更高的發(fā)光亮度、外量子效率和電流效率，這充分展示出Mn2+摻雜的CsPbX3量子點在構(gòu)建高性能、長期穩(wěn)定的光電器件等領(lǐng)域的優(yōu)勢。
 　　該研究工作提供了一種穩(wěn)定CsPbX3鈣鈦礦量子點的新策略，必將對全無機鈣鈦礦量子點的光電應(yīng)用產(chǎn)生重要影響。上述研究成果近期以全文形式發(fā)表在《美國化學(xué)會志》，論文第一作者為博士研究生鄒勝晗。
 　　編輯點評
 　　全無機鈣鈦礦量子點具有優(yōu)異的光電性能，未來在太陽能電池等領(lǐng)域具有巨大的應(yīng)用前景，然而，其自身的不穩(wěn)定性等極大地限制了該材料的實際應(yīng)用。科研人員在這一方面取得重要進展，將大幅提高鈣鈦礦量子點的熱穩(wěn)定性、空氣穩(wěn)定性和光電性能，有助于其實際應(yīng)用，未來將發(fā)揮重要價值。