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化學所在金屬富勒烯電子自旋研究方面取得系列進展

作者: 2015年12月14日 來源:互聯網 瀏覽量:
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金屬富勒烯是一類將金屬原子或金屬團簇內嵌到富勒烯碳籠形成的核殼結構分子,它們在量子信息處理、信息存儲等方面具有廣泛應用前景。其中含有單電子自旋的金屬富勒烯由于具有特別的穩定性和自旋可調控性,可以作為單

  金屬富勒烯是一類將金屬原子或金屬團簇內嵌到富勒烯碳籠形成的核殼結構分子,它們在量子信息處理、信息存儲等方面具有廣泛應用前景。其中含有單電子自旋的金屬富勒烯由于具有特別的穩定性和自旋可調控性,可以作為單分子量子比特應用于量子信息計算與處理,也可以作為自旋探針應用于分子級磁共振成像。在中國科學院、基金委和科技部的支持下,中科院化學研究所分子納米結構與納米技術院重點實驗室王春儒課題組的研究人員最近在金屬富勒烯的電子自旋研究方面取得了系列進展。

  含有單電子自旋的金屬富勒烯通過電子自旋共振波譜(ESR)手段可以探知自旋分布、自旋-核耦合、分子運動、分子磁性等信息。該實驗室科研人員致力于金屬富勒烯電子自旋的活化、自旋探針與自旋調控等工作,如利用電子注入制備自旋活性分子;通過自旋ESR信號探測分子結構與運動;施加物理或化學手段調節自旋性質等(Acc. Chem. Res., 2014, 47, 450)。隨后,他們設計了一種金屬富勒烯自旋信號的磁開關,即將氮氧自由基連接在自旋活性的Sc3C2@C80分子上。結果發現,當兩個自旋逐步靠近時,強烈的自旋-自旋相互作用可以降低Sc3C2@C80ESR信號,直到完全消失,而當二者距離增大時,Sc3C2@C80ESR信號又重新變強。在這個體系里,氮氧自由基是Sc3C2@C80的分子磁開關,Sc3C2@C80對分子弱磁場如此靈敏的感應可以用于單分子級別的磁共振成像研究(Molecular Magnetic Switch for a MetallofullereneNature Commun., 2015, 6, 6468)。他們還開展了金屬富勒烯Sc2C2@C82的可見光激發電子動力學行為的研究,發現了該類分子中三線態通道的開啟與富勒烯碳籠對稱性以及籠外推拉電子基團之間的相關性(J. Am. Chem. Soc., 2015, 137, 8769)

  最近,他們又設計了一種金屬富勒烯的固態自旋體系,研究了金屬富勒烯分子的組裝與取向對電子自旋的調控。他們將Y2@C79N自旋活性分子填充到一種金屬有機骨架化合物(MOF-177)晶體的孔籠中,獲得了自旋分子均勻分散的固態自旋體系,ESR研究結果和理論計算表明,在低溫下,孔籠內的Y2@C79N分子與MOF有機骨架之間存在的π-π相互作用使得Y2@C79N分子定向排列,電子自旋表現出軸對稱ESR信號,固態自旋體系也從磁各向同性向各向異性轉變。需要指出的是,在這個固態自旋體系里,可以通過變溫手段調節分子無序和有序狀態的布居以及ESR信號的交疊狀態,這種疊加的自旋信息態可望用于量子信息通信上(Steering Metallofullerene Electron Spin in Porous Metal-Organic FrameworkJ. Am. Chem. Soc., 2015, 137, 15055)。

金屬富勒烯Y2@C79NMOF組成的固態自旋體系

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標簽:金屬富勒烯

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